Литературная деятельность В.Чалая началась в 1935 г. Первый сборник стихов «Йӧратыме элем» («Моя любимая страна») вышел в 1939 г. Будучи в армии, поэт активно сотрудничал с редакциями газет и журналов, книжным издательством. Свое ненавистное отношение к войне и к фашистскому врагу, верность воинскому долгу и предчувствие скорой победы отражал в стихотворениях, публиковавшихся на страницах альманахов «Родина верч» («За Родину!») и «Пиалан илыш» («Счастливая жизнь»). Наряду с патриотическими стихотворениями писал и лирику. Второй сборник стихов, изданный в 1940 г., так и называется – «Лирика». В творчестве В. Чалая ярко прослеживается влияние народной поэзии. Многие песни на его стихи стали любимыми. В. Чалай работал и как прозаик. В 1962 г. вышла его повесть «Мемнан тукымна» («Наше поколение»). Поэт перевел на родной язык произведения А. Пушкина, М. Лермонтова, Т. Шевченко, Н. Некрасова, песни М. Исаковского.

Его произведения переведены на русский, татарский, чувашский, удмуртский, башкирский, мордовский, коми языки. Всего издано 13 книг поэта на марийском и 3 на русском языках.

Член Союза писателей СССР с 1951 г. Награжден Почетными грамотами Президиума Верховного Совета МАССР (1951, 1967). На родине поэта проводятся Чалаевские чтения.