Писать стихи и печататься (в районной газете) начал еще до войны.

Первая книга стихов «Третья скорость» (скорость, на которой танки шли в бой) вышла в 1946 г.

Последующие сборники поэта: «Поход продолжается» (1948), «Радуга в степи» (1952), «Городок» (1953), «Стихотворения» (1954), «Голос первой любви» (1958), «Стихотворения. 1938-1956» (1959), «Одна любовь» (1963), «Колесо» (1965), «Созвездье» (1965), «Лирика» (1966), «Страница» (1969), «Верность» (1973) и другие – содержат, чаще всего, не только новые стихи, но и стихи прежних лет, как правило, уже печатавшиеся.

Перед смертью С. Орлов составил книгу «Костры» (1978), в которую вошли стихи, писавшиеся им на протяжении всей творческой жизни, но многие из них оставались неопубликованными.

До конца дней поэт работал над составлением 3-томного собрания своих сочинений (он успел подготовить первые 2 тома).

В третий том помещены ранее не публиковавшиеся стихи из книги «Костры» и проза поэта: лирическая кинобаллада «Жаворонок», написанная в соавторстве с М. Дудиным, и статьи С. Орлова о поэзии и поэтах – М. Лермонтове, В. Брюсове, Н. Тихонове, А. Суркове, А. Прокофьеве, Н. Ушакове, М. Дудине, Л. Мартынове, В. Субботине, М. Максимове, С. Викулове, Ю. Друниной и других – ранее входившие в сборники С. Орлова «Свидетели живые» (1974) и «Наедине с тобою» (1978).

Характерные черты художественного мировосприятия и стиля С. Орлова проявились уже в стихотворении «Его зарыли в шар земной...» (сборника «Третья скорость»), которое сразу стало широко известным, а позднее воспринималось как ключевое и программное в творчестве поэта.

Идея сохранения памяти о безымянных героях прошла через все творчество Сергея Орлова. В одном из последних своих стихотворений – «Где вязы кронами сплелись...», посвященном Ю. Друниной, – он, ради увековечения безымянных жертв, рассказал о том, как целый партизанский лазарет был вырезан «в лесу под Старым Крымом».

Литературные конкурсы: Государственная премия РСФСР имени М. Горького (1974) за книгу стихов «Верность» (1973).

Книги:Собрание сочинений в 3-х томах, Избранное в 2-х книгах, «Фронт», «Третья скорость», «Поход продолжается», «Лампочка Ильича в колхозе «Первое мая», «Светлана», «Радуга в степи», «Городок», «Стихотворения», «Голос первой любви», «Память сердца», «Одна любовь», «Человеку холодно без песни», «Жаворонок», «Колесо», «Созвездье», «Лирика», «Дни», «Страница», «Свидетели живые», «Мой лейтенант», «Верность», «Белое озеро», «Костры», «Верность», «В легкой песне берез».